二次谐波产生（Second-Harmonic Generation，SHG）是最基础且研究最广泛的二阶非线性光学现象效应之一，广泛应用于光通信、光计算及表界面结构识别等领域。MoS₂ 作为具有代表性的过渡金属二硫属化物，其二阶非线性极化率 χ ⁽²⁾ 可达 10³ pm/V 量级，显著高于传统块体非线性晶体。在材料合成与器件加工过程中，通常会不可避免引入缺陷，进而改变材料的电子结构及光电性质。随着材料研究进入原子级精准调控阶段，人为设计并构造缺陷已成为调控材料性能的有效手段。

然而，当前关于缺陷类型及密度如何影响 MoS₂ 的 SHG 响应仍缺乏系统认识，这在一定程度上制约了其实际应用。因此，阐明特定缺陷结构及其密度在 SHG 响应中的作用，具有重要的基础研究意义与应用价值。针对上述科学问题，大连理工大学中白学院本科生赵鸿嘉采用密度泛函理论计算，并结合课题组自主开发的 SHG 计算程序，系统探究了单层 MoS₂ 中典型缺陷类型及密度对其 SHG 性质的影响。相关研究成果以“Structural Defects Dependence of the Second-Harmonic Generation in Monolayer MoS₂”为题，发表于纳米科学与技术领域高影响力 SCI 期刊《Nanoscale》。

图1. 完美MoS2及五种不同缺陷原子结构示意图

实验制备的单层MoS₂中通常存在多种点缺陷，其类型与浓度在很大程度上取决于生长方法。已有研究表明，主流合成方法均会在单层MoS₂中引入不同类型与浓度的缺陷。图1展示了五种代表性点缺陷。针对每种缺陷类型，赵鸿嘉进一步考察了不同缺陷密度下的影响，并基于密度泛函理论计算了相应缺陷的能带结构，结果表明典型缺陷在费米能级附近引入了新的缺陷平带（图2）。

图2. 完美及缺陷MoS₂的能带结构

如图3所示，研究团队利用自主开发的程序计算了材料的 SHG 性质。结果发现，不同类型的缺陷在强度、带宽、波长等多个维度上显著改变单层 MoS₂ 的 SHG 响应，从而满足多样化的应用需求。具体而言：Mo_S 缺陷使 SHG 特征峰明显展宽，并增强其各向异性。V_S₂ 缺陷展现出更宽、更平滑且较为均匀的宽带 SHG 响应，在宽波长频率转换方面具有较大潜力。V_Mo 缺陷在 1240 nm 以上的长波区域表现出显著的 SHG 响应，尤其在 1851 nm 附近达到最强，适用于长波红外通信。

图3.完美及缺陷MoS₂中SHG响应最强的分量示意图

在相对较高的缺陷密度条件下，缺陷态对 SHG 响应的重塑作用增强，甚至可能主导其非线性光学行为。这表明，通过调控缺陷的类型与密度，可有效设计与优化单层 MoS₂ 的 SHG 性能，使其广泛应用于宽带频率转换、长波红外非线性光学器件以及通信波段器件等不同场景。

图4. 赵鸿嘉在工位上开展研究工作

该论文的第一作者为赵鸿嘉同学。其专业成绩长期位列年级第一，并积极参与多项科研实践活动。大二期间，他加入高峻峰教授“三早”工坊，利用课余时间及寒暑假积极从事科研探索。其刻苦钻研的态度获得了课题组师生的一致认可，并因此获得长期研究工位及计算资源支持。在高峻峰教授、常远博士后等人指导下，赵鸿嘉开展了多项技术尝试，例如协助开发了高通量 SHG 拟合训练程序（已获计算机软件著作权）， “互联网+”创新创业大赛国创赛道中荣获多项国家级奖励，并获批优秀本科生基本科研业务费资助。